Theoretical Descriptions of Complex Magnetism in Transition Metals and Their Alloys

146 Pages·2012·2.14 MB·English

by  Marcus Ekholm

Linko¨ping Studies in Science and Technology
Dissertation No. 1452
Theoretical Descriptions of Complex
Magnetism in Transition Metals and Their
Alloys
Marcus Ekholm
Department of Physics, Chemistry and Biology (IFM)
Link¨oping University, SE-581 83 Link¨oping, Sweden
Link¨oping 2012
ISBN 978–91–7519–885–9
ISSN 0345–7524
Printed by LiU-Tryck, Link¨oping 2012

iv
Большое спасибо
vi
Abstract
In this thesis, various methods for studying solids by simulations of quantum-
mechanical equations, have been applied to transition metals and their alloys.
Transition metals such as Fe, Ni, and Mn, are not only cornerstones in modern
technology, but alsokeycomponents intheveryfabric oftheEarthinterior. Such
systemsshowhighlycomplexmagneticproperties. Asshownwithinthisthesis,to
understand and predict their properties from a microscopic level, is still a highly
demanding task for the the quantum theory of solids. This is especially crucial at
elevated temperature and pressure.
Itisfoundthatthemagneticdegreesoffreedomareinseparablefromthestruc-
tural, elastic and chemical properties of such alloy systems. This requires theo-
retical descriptions capable of handling this interplay. Such schemes are discussed
and demonstrated.
Furthermore, the importance of the description of Coulomb correlation effects
is demonstrated by DFT calculations and also by going beyond the one-electron
description by the LDA+DMFT method.
It is also shown how magnetic interactions in the half-metallic compound
NiMnSb can be manipulated by alloying. The stability of these alloys is also
evaluated in calculations, and verified by experimental synthesis at ambient con-
ditions.
vii
viii
Populärvetenskaplig
sammanfattning
Denna avhandling handlar om teoretiska metoder f¨or att ber¨akna strukturella,
kemiska och magnetiska egenskaper hos fasta material — i synnerhet ¨overg˚angs-
metallerna, s˚asom j¨arn, nickel och mangan, samt legeringar mellan dessa. Den
teknologiska betydelsen av dessa metaller kan knappast ¨overskattas.
Ber¨akningar av det slag som behandlas kallas grundprincipsber¨akningar, efter-
som de utg˚ar ifr˚an de mest grundl¨aggande egenskaper hos de ing˚aende atomerna.
Den mest framg˚angsrika teorin f¨or hur atomer och elektroner beter sig p˚a atom¨ar
niv˚a ¨ar kvantmekaniken, och det ¨ar p˚a denna teori som grundprincipsber¨akningar
direkt bygger.
Elektroner har f¨orutom sin laddning ocks˚a en annan kvantmekanisk egenskap
som kallas spinn. Detta g¨or att elektronerna i ett material inte r¨or sig oberoende
av varandra, utan uppvisar ett korrelerat beteende. P˚a grund av dess stora antal
blirdekvantmekaniskaekvationernasomskal¨osasoerh¨ortkomplexa,vilketg¨oratt
manm˚astetatilldiverseapproximationer.Giltighetenhoss˚adanaapproximationer
testas genom att j¨amf¨ora resultat med experiment.
N¨ar detta teoretiska f¨alt utvecklades under mitten av f¨orra seklet, visade det
sig att ¨aven om det korrelerade beteendet hos elektronerna g¨or problemet oerh¨ort
komplext, s˚a m¨ojligg¨or samma egenskaper faktiskt en beskrivning som bygger
p˚a svagt interagerande kvasipartiklar. Detta blev en grundpelare f¨or utveckling
av ber¨akningsmetoder som bygger p˚a oberoende partiklar med en lokal potential
som inneh˚aller alla interaktioner. Senare forskning har dock visat att ber¨akningar
som bygger p˚a denna metodik har sina problem med att beskriva vissa system.
Detta har i m˚anga fall kunnat f¨orb¨attras genom att anv¨anda metoder som inte
har sin utg˚angspunkt i oberoende partiklar. Dock ¨ar den senare typen mycket
sv˚artill¨amplig och tidskr¨avande.
Ber¨akningar inom den h¨ar avhandlingen pekar p˚a kopplingen mellan mag-
netiska och kemiska frihetsgrader, som m˚aste behandlas tillsammans. Teoretiska
scheman diskuteras d¨ar grundprincipsber¨akningar kan anv¨andas till att beskriva
dessa effekter vid h¨oga temperaturer och tryck.
ix