Spectroscopies à l'aide du rayonnement synchrotron appliquées aux systèmes fortement corrélés

165 Pages·2017·7.05 MB·French

by  Fanny Rodolakis

Spectroscopies à l’aide du rayonnement synchrotron
appliquées aux systèmes fortement corrélés: Transition
métal-isolant dans les oxydes de vanadium
Fanny Rodolakis
To cite this version:
Fanny Rodolakis. Spectroscopies à l’aide du rayonnement synchrotron appliquées aux systèmes forte-
ment corrélés: Transition métal-isolant dans les oxydes de vanadium. Matière Condensée [cond-mat].
Université Paris Sud - Paris XI, 2009. Français. ￿NNT: ￿. ￿tel-00456986￿
HAL Id: tel-00456986
https://theses.hal.science/tel-00456986
Submitted on 16 Feb 2010
HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est
archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents
entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,
lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de
teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires
abroad, or from public or private research centers. publics ou privés.
Thèse de doctorat
de l’UNIVERSITE PARIS-SUD XI
Spécialité : Physique
Présentéepar:
Fanny Rodolakis
Pourobtenirlegradede:
DOCTEUR DE L’UNIVERSITE PARIS-SUD XI
Spectroscopie à l’aide du rayonnement
synchrotron appliquée
aux systèmes fortement corrélés :
Transition métal-isolant dans les oxydes
de vanadium
Soutenuele4décembre2009devantlejurycomposéde:
MichelHERITIER Professeur Présidentdujury
MarcoGRIONI Professeur Rapporteur
Jean-LouisHAZEMANN Directeurderecherche Rapporteur
SilkeBIERMANN Professeur Examinatrice
MatteoCALANDRA ChargédeRecherche Examinateur
MarinoMARSI Professeur Directeurdethèse
Jean-PascalRUEFF ChargédeRecherche Directeurdethèse
ThèsepréparéeauseinduLaboratoiredePhysiquedesSolides
etduSynchrotronSOLEIL

Remerciements
Jesouhaitetoutd’abordadressermesplusprofondsremerciementsauxmembres
de mon jury, et en particulier à mes rapporteurs Marco Grioni et Jean-Louis Haze-
mann qui m’ont fait l’honneur d’accepter de juger mon travail, et dont les com-
mentaires m’ont été précieux. J’adresse également toute ma reconnaissance à Silke
BiermannetMatteoCalandrapourl’intérêtqu’ilsontportéàmestravauxd’expéri-
mentatrice,etpourlapertinencedeleursremarques.Enfin,cefutunréelhonneur
quedevoirmonjuryprésidéparM.MichelHéritier.Jeleremercietrèschaleureu-
sement d’avoir accepté cette tâche, pour laquelle je n’aurais pu imaginer personne
d’autre.
Mes remerciements s’adressent également à M. Jean-Paul Pouget, directeur du
Laboratoire de Physique des Solides, ainsi que Messieurs Denis Raoux et Michel
VanderRest,directeurssuccessifsduSynchrotronSOLEIL,quiontacceptédem’ac-
cueillirauseindeleurslaboratoires.
Je tiens à exprimer toute ma gratitude à mes directeurs de thèse, Jean-Pascal
Rueff et Marino Marsi, pour la confiance qu’ils m’ont témoignée tout au long de
cettethèse.Jelesremercied’avoirsum’encadrercommeilsl’ontfait,chacunàleur
manière, en respectant mon indépendance, mes goûts, mes choix et mon caractère
(pastoujoursfacile!).Enplusdetoutcequ’ilsm’ontapprisdumondedessystèmes
fortement corrélés et de la spectroscopie, j’ai eu la chance incroyable d’effectuer
mes expériences aux quatre coins de la planète et de collaborer avec un très grand
nombredechercheurs,toutcelagrâceàleurdétermination.Jenepourraijamaisles
remerciersuffisammentpourtoutcequ’ilsm’ontapportéaucoursdecesquelques
années.
Travaillerensynchrotron,celasignifieleplussouventdesweekendetdesjours
fériés sans voir la lumière du jour, des nuits blanches à prendre “les” mesures de
mathèse,quis’avérerontfinalementfausseslelendemain...Pourtantcesontdeloin
mes meilleurs souvenirs, et je pense n’avoir jamais autant appris que sur une ligne
de lumière. J’y ai également fait des rencontres formidables, aussi bien sur le plan
scientifique qu’humain. Je souhaite ainsi remercier, pour leur aide, leur patience,
etleurgrandedisponibilité,l’ensembledesscientifiquesdecentrederayonnement
synchrotron sans qui ces expériences auraient été impossibles à réaliser : Marcin
Sikora et Peter Glatzel (ID26, ESRF), Sergey Gorovikov, Paolo Vilmercati, Luca Pe-
taccia et Andrea Goldoni (BaDElPh, Elettra), Ignace Jarrige et Yong Cai (BL12XU,
4
SPring-8), Alberta Congeduti et Francois Baudelet (ODE, SOLEIL), Mary Upton et
YuriShvydko(30-ID,APS),etenfinIsabelleAlliot,OlivierProuxetJean-LouisHa-
zemann (FAME, ESRF). Je tiens à remercier tout particulièrement Erik Elkaïm et
SylvainRavy,ainsiqueNicolasBergeard,MathieuSillyetFaustoSirotti,deslignes
CRISTAL et TEMPO à SOLEIL, qui m’ont permis de réaliser des expériences sur
leurs propres temps de faisceau. Merci aussi à tous ceux qui ont partagé avec moi
quelques nuits blanches : Pawel Wzietek, Jean-Paul Itié, Barbara Mansart et Evan-
gelos Papalazarou. J’en profite pour remercier Pawel pour son aide précieuse à la
préparation et à la caractérisation des échantillons. Merci également à Jean-Paul
pourl’intérêtetl’implicationqu’ilatoujoursmontrésàl’égarddemontravail.
Ce travail de thèse a tiré partie de très nombreuses collaborations avec la com-
munauté des théoriciens. Je tiens ainsi à remercier tous ceux qui m’ont permis d’y
voirunpeuplusclair,quecesoitdansmespré-seuilsd’absorption,messpectresde
perted’énergieoumespicsdequasiparticules:YvesJoly(InstitutNéel,Grenoble),
JanTomczak,SilkeBiermann,AlexanderPoteryaevetAntoineGeorges(CPHT,Po-
lytechnique), Giovanni Borghi, Michele Fabrizio et Erio Tosatti (SISSA, Trieste),
Phillip Hansmann, Alessandro Toschi, Giorgio Sangiovanni et Karsten Held (ISSP,
Vienna),MauritsHaverkort(MPIF,Stuttgart),AmélieJuhin(DINS,Utrecht),Fede-
ricoIori,MatteoGattietLuciaReining(LSI,Polytechnique).
Dans la catégorie haute pression, je tiens à remercier chaleureusement Jean-
Paul Itié (encore une fois!) de m’avoir initiée à l’art des cellules à enclume de dia-
mant. Merci également à Jean-Claude Chervin d’avoir complété ma formation (et
dem’avoirremontélemoralaprèsmonpremierdiamantcassé):cefutunhonneur
et un véritable plaisir d’être l’une des dernières élèves de “l’école Chervin” (qui a
des airs de centre aéré!). Merci aussi à Pierrick Zerbino et à Gilles Le Marchand
pourleursprécieuxcoupsdemain.
Enfin, merci à l’ensemble des membres du LPS et de SOLEIL, scientifiques,
techniciens et personnel administratif, que j’ai mis à contribution au cours de ces
quelques années et qui ont répondu présent. Merci au groupe Rayons X du LPS,
et en particulier à Pierre-Antoine Albouy, Stephane Rouzière et David Le Bolloc’h,
pour leurs conseils en diffraction et leur grande disponibilité. Merci aussi à Jean-
PaulPouget,quiatoujoursmontréungrandintérêtàl’égarddemestravaux,mal-
gré ses obligations. Merci à mes collègues de la ligne GALAXIES, Dominique et
James,pourleurbonnehumeuraudéjeuner.Jereviendraivousembêterunjouren
tantqu’utilisatrice!
Je ne saurais terminer sans exprimer une nouvelle fois toute ma gratitude au
Professeur Michel Héritier, sans qui je ne me serais pas engagée dans la recherche.
Je le remercie très sincèrement pour l’engagement dont il fait preuve à l’égard de
sesétudiants.
Cette période de ma vie n’aurait certainement pas été aussi réjouissante sans
toutes les rencontres qui ont ponctué ces trois années, au hasard des couloirs, des
lignes de lumière ou des conférences.Je pense notamment à David et Alvaro, mais
aussiàJean-Yves,Nicolas,Fabien,Lisa,Florian,Alessandro,lesdeuxAmélie(celle
duchromeetcelleduvanadium),Evangelos,Isabelleettantd’autresthésards,post-
docsetscientifiquesdeSoleil,duLPSetd’ailleurs.Merciàtouspourcesbonsmo-
5
ments. Un grand merci à Ignace, mon sempai, grâce à qui j’ai énormément appris,
aussi bien au sujet des lignes de diffusion inélastique que sur l’art de manier les
hiragana, katakana et autres kanji, en passant par “comment survivre à sa pre-
mière conférence internationale”, sans oublier bien sûr “comment survivre au Ja-
pon lorsque l’on n’aime pas le poisson”! Merci à Carole, qui non seulement m’a
accueillie dans son bureau en dernière année, mais a également su me “maîtriser”
àl’approchedelasoutenance(j’espèret’avoirrendulapareille,maisjedouteavoir
faitaussibien!).MercienfinàVincent,moncopaindethèsedepuislepremierjour,
quiatoujourssuprononcerlaphrasemagiqueaubonmoment:“Catedisdeprendre
uncafé?”
Un grand merci à ceux qui ne liront dans cette thèse que cette page : Kef et
Clem,Claire,Marjo,Dédé,TiGuietEmy,VeshnaetTi-Z,quiontsumechangerles
idéesquandj’enavaisleplusbesoin(etmetirerlesoreillesquandjenevoulaispas
travailler, n’est ce pas Claire!). Merci à Pich et à Mini pour les soirées parisiennes
au Backstage. Et surtout Pich, merci d’avoir réussi a être à l’heure une fois dans ta
vie : le 4 décembre 2009! Merci mon Manu, pour le soutient indéfectible dont tu
faispreuvedepuistantd’années,malgréladistance.Jen’auraisjamaisimaginéque
quelqu’un puisse faire 1200 km pour assister à ma soutenance! Une petite pensée
aussi pour tous ceux que j’ai abandonnés à Tours... Une caresse à ma Crevette, qui
a passé les trois quarts de ma rédaction à ronronner sur mes genoux. Dans la sé-
riesdesremerciementsstupides,merciàNeversoftd’avoirinventéGuitarHero:le
meilleurexutoirequisoit.Jedoisaussiun“nananananèreuh”àtousceuxquim’af-
firmaient que rédiger était synonyme de “se remettre à fumer”. Sans oublier bien
sûr:Legendforever!
Jeremercietoutemafamille:lespetits,lesgrandsetlespiècesrapportées.Merci
àmesgrandessoeurs,Cécile,EmmanuelleetMagali,quin’ontjamaisdoutédema
réussite et qui m’ont toujours soutenue, même quand le stress me mettait de (très)
mauvaise humeur. Merci aussi à ma grand-mère, qui s’est toujours beaucoup sou-
ciéedemonavenir,malgrésamultitudedepetits-enfantsetarrières-petits-enfants.
Je tiens également à remercier mes beaux-parents, qui m’ont offert (entre autres)
le luxe de rédiger au calme. Merci Carlos d’avoir réussi à te retenir de m’embêter
lorsquejetravaillais,merciBrigittepourles(très)trèsnombreusescorrectionsd’or-
thographe,etpourtoutlereste.
Jenepourraitjamaisremerciersuffisammentmamère,quim’atransmislegène
delarecherche.Quisait,jen’auraispeut-êtrepassuivicettevoiesitunenousavais
pas emmenées compter les bébés souris le dimanche après-midi, quand on était
petites. Ce qui est sûr, c’est que je n’en serais certainement pas là aujourd’hui si je
net’avaispastoujourssuderrièremoi.Riennemefaitplusplaisirquedet’entendre
encorem’appeler“tonpetitrayondesoleil”.
Enfin,leplusgranddesmercisàAurélien,monchérin’àmoi,quiasumedon-
nerlecouraged’accomplircequimesemblaittellementinsurmontable.Jen’aurais
jamais pu faire tout cela sans toi. J’ai déjà dû te le dire un million de fois : tu es le
meilleurchéridumonde.Désormaisc’estofficiel.Mercitoi.
Mesdernièrespenséesvontàmonpère,àquijesouhaitedédiercetravail.

Table des matières
IntroductionGénérale 11
1 Transitionmétal-isolantdanslesoxydesdemétauxdetransition 15
1.1 Présentationgénérale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.1.1 Transitionsmétal-isolantettransitiondeMott-Hubbard . . . . 16
i) Lestransitionsmétal-isolantdanslessolides . . . . . . . . 16
ii) LatransitiondeMott-Hubbard . . . . . . . . . . . . . . . . 17
iii) LemodèledeHubbard . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
1.1.2 LatransitiondeMottdansl’approximationdelaDMFT . . . . 19
i) LaThéorieduChampMoyenDynamique . . . . . . . . . 19
ii) BandesdeHubbardetquasiparticules . . . . . . . . . . . 20
iii) L’applicationauxmatériauxréels . . . . . . . . . . . . . . 24
1.1.3 Lesoxydesdemétauxdetransition . . . . . . . . . . . . . . . . 25
i) Desmatériauxfortementcorrélés . . . . . . . . . . . . . . 25
ii) L’influenceduchampcristallin . . . . . . . . . . . . . . . . 26
iii) Lerôledesligands . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
iv) Lesinteractionsdeconfigurations . . . . . . . . . . . . . . 27
v) Lesoxydesdevanadium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
1.2 UnsystèmemodèlepourlatransitiondeMott-Hubbard:V O . . . . 30
2 3
1.2.1 Propriétésélectroniquesetstructurales . . . . . . . . . . . . . 30
i) Lediagrammedephase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
ii) TransitionPM-PIettransitiondeMott-Hubbard . . . . . . 31
iii) Structurecristallographique . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
iv) Structuredebande . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
1.2.2 Modèlesthéoriquesetexpériences . . . . . . . . . . . . . . . . 34
i) LemodèledeHubbardàunebande . . . . . . . . . . . . . 34
ii) Au-delàdumodèledeHubbardàunebande . . . . . . . . 36
iii) LastructuredebandeLDA . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
iv) LesuccèsdelaLDA+DMFT . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
v) L’apportdesspectroscopiesPESetXAS . . . . . . . . . . . 39
1.3 Unsystèmesujetàcontroverse:VO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
2
1.3.1 Propriétésélectroniquesetstructurales . . . . . . . . . . . . . 42
i) Latransitionmétal-isolant . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
ii) Structurecristallographique . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
iii) Structuredebande . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
8 TABLEDESMATIÈRES
1.3.2 TransitiondePeierlsoutransitiondeMott-Hubbard? . . . . . 46
i) Desargumentscontradictoires . . . . . . . . . . . . . . . . 46
ii) LediagrammedephaseV M O . . . . . . . . . . . . . 46
1 x x 2
−
iii) Unchallengethéorique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
1.3.3 UnetransitiondePeierls“assistée”parlescorrélations . . . . . 48
i) ClusterDynamicalMeanFieldTheory . . . . . . . . . . . 48
ii) UnisolantdePeierlsrenormaliséparlescorrélations . . . 49
iii) Laconfirmationexpérimentale . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2 Méthodesexpérimentalesetinstrumentation 53
2.1 Spectroscopieetrayonnementsynchrotron . . . . . . . . . . . . . . . . 54
2.1.1 SpectroscopiesderayonsX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
i) Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
ii) Descriptionthéorique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
iii) Miseenoeuvreexpérimentale . . . . . . . . . . . . . . . . 57
2.1.2 LeRayonnementSynchrotron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
i) Principedeproduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
ii) LesaimantsdecourbureouBM(BendingMagnets) . . . . 59
iii) Lesélémentsd’insertionouID(InsertionDevices) . . . . . 60
iv) Leslignesdelumière . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2 Spectroscopiedephotoémission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.2.1 Principesgénéraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.2.2 Spectrosopiedephotoémissionrésolueenangle . . . . . . . . 62
2.2.3 Sensibilitéalasurface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
2.2.4 Instrumentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
i) Leslignesdephotoémission . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
ii) Analyseurhémisphérique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
iii) Environnementultravide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
iv) Préparationdeséchantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
2.3 Spectroscopied’absorptionX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
2.3.1 Spectroscopied’absorptionstandard . . . . . . . . . . . . . . . 72
i) Principesgénéraux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
ii) Sectionefficaced’absorptionetrèglesdesélection . . . . . 73
iii) AbsorptionauseuilKdanslesoxydesdevanadium . . . . 74
2.3.2 Spectroscopied’absorptionhauterésolution . . . . . . . . . . . 75
2.3.3 CartographieRIXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
2.3.4 Instrumentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
i) Leslignesd’absorptionX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
ii) SpectromètreIXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
iii) Préparationdeséchantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
iv) Celluleàenclumedediamant . . . . . . . . . . . . . . . . 83
2.4 Diffusioninélastiquenonrésonnante . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
TABLEDESMATIÈRES 9
3 Quasiparticules dans les métaux corrélés : dispersion et atténuation en
surfacedansV O 89
2 3
3.1 Motivationdel’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
3.2 Mesuresbassesénergiesetpicdequasiparticule. . . . . . . . . . . . . 90
3.3 Dépendanceenketcomparaisonaveclathéorie . . . . . . . . . . . . 93
3.4 Atténuationdupicdequasiparticuleensurface . . . . . . . . . . . . . 99
3.4.1 Effetdesurfacedanslessystèmesfortementcorrélés . . . . . . 99
3.4.2 Dépendanceangulaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
3.4.3 Dépendanceentempérature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
3.4.4 Naturedesdifférentesbandesobservées . . . . . . . . . . . . . 105
3.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
4 Transitionmétal-isolantdans(V Cr ) O 109
1 x x 2 3
−
4.1 Caractèresdesétatsoccupés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
4.1.1 Motivationdel’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
4.1.2 ObservationdelatransitiondeMott-Hubbard . . . . . . . . . 110
4.2 Excitationsdebassesénergies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
4.2.1 Motivationdel’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
4.2.2 Mesureduspectred’excitationdans(V Cr ) O . . . . . . . 115
1 x x 2 3
−
4.2.3 ObservationdelatransitiondeMott-Hubbard . . . . . . . . . 116
4.3 Caractèresdesétatsinoccupés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
4.3.1 Motivationdel’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
4.3.2 ObservationdelatransitiondeMott-Hubbard . . . . . . . . . 119
i) MesureXASauseuilKduvanadiumdans(V Cr ) O . 119
1 x x 2 3
−
ii) Interprétationthéorique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
iii) Dichroismelinéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
iv) CartographiesRIXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
4.3.3 Explorationdudiagrammedephasede(V Cr ) O . . . . . 130
1 x x 2 3
−
i) Inéquivalence de la transition métal-isolant induite en
pression . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130
ii) Influencedesparamètresthermodynamiques . . . . . . . 135
4.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138
5 Transitionmétal-isolantdansVO 139
2
5.1 Caractèresdesétatsoccupés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 140
5.1.1 Motivationdel’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 140
5.1.2 Observationdelatransitionmétal-isolant . . . . . . . . . . . . 140
5.1.3 Atténuationdupicdequasiparticuleensurface . . . . . . . . . 142
5.2 Caractèresdesétatsinoccupés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
5.2.1 Motivationdel’étude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
5.2.2 Observationdelatransitionmétal-isolant . . . . . . . . . . . . 145
5.2.3 Dichroismelinéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
5.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150
Conclusiongénéraleetperspectives 151