Modélisation et développement d'un syst`eme d'analyse en ligne des transuraniens par ...

280 Pages·2015·25.47 MB·French

` ´ ´
THESE DE DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE FRANCHE-COMTE
Spe´cialite´ :Physique
pre´sente´epar
JULIEN PY
pourl’obtentiondutitrede
Docteur de l’universite´ de Franche-Comte´
Sujetdelathe`se:
Mode´lisation et de´veloppement d’un syste`me
d’analyse en ligne des transuraniens par spectrome´trie
de fluorescence X raies L
Soutenuepubliquementle8de´cembre2014
apre`savisdesrapporteursetdevantlejury
Jean-EmmanuelGROETZ Universite´ deFranche-Comte´ DirecteurdeThe`se
Jean-CharlesHUBINOIS CEAValduc EncadrantCEA
Marie-ChristineLEPY CEASaclay Rapporteur
PhilippeMOISY CEAMarcoule Examinateur
PhilippeMORETTO Centred’E´tudesNucle´airedeBordeauxGradignan Pre´sidentdujury
Jean-PaulQUISEFIT Universite´ ParisDiderot Rapporteur
Commissariata` l’E´nergieAtomique,DAM/DMA/SRPU/LCA
F-21120IS-SUR-TILLE
Universite´ deFranche-Comte´,LaboratoireChrono-environnement,
16routedeGrayF-25000BESANCON

Mode´lisation et de´veloppement d’un syste`me
d’analyse en ligne des transuraniens par spectrome´trie
de fluorescence X raies L
Julien PY
iv
``Lavie,a` cequ’ilsemble,n’estfacilepouraucundenous,ilfaut
avoirdelaperse´ve´rance,ilfautcroirequel’onestdoue´ pour
quelquechoseetcebutilfautl’atteindrecouˆtequecouˆte´´
MarieCurie(1867-1934)
vi
Table des matie`res
Remerciements xi
Abre´viations xiii
Introductionge´ne´rale xv
Chapitre1 E´le´mentsd’analyse 1
I Analyseparspectrome´triedefluorescenceX-L . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
I.1 Unpeud’Histoire... . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
I.2 Interactionmatie`re-rayonnement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
I.3 PrincipedelafluorescenceX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
I.4 Configurationdessyste`mesd’analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
I.5 Instrumentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
I.6 Synthe`se:AnalyseparfluorescenceXraiesLdispersiveene´nergie . . . . . . . . . . 20
II Analysequalitativeetquantitativeparspectrome´triedefluorescenceX . . . . . . . . . . . . . 20
II.1 Analysequalitativeetapprochedelaquantification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
II.2 Analysequantitativeetcorrectiondeseffetsdematrice . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
III Applicationa` l’analyseenligneeta` l’analysedesactinides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
III.1 Analyseenligne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
III.2 Analysedesactinides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
IV Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
Chapitre2 Requalificationduspectrome`treprototypedefluorescenceX-L 49
I Descriptionduspectrome`treprototyped’analyseexpe´rimentaldel’e´tudepre´liminaire . . . . . 51
II Requalificationduspectrome`tred’analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
II.1 Configurationduspectrome`tredefluorescenceX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
II.2 Controˆleducaissondeprotectionetchangementduge´ne´rateurX . . . . . . . . . . . 56
II.3 E´talonnageene´nergiedude´tecteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
II.4 Largeura` mi-hauteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
II.5 Limitesdede´tectionetdequantification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
II.6 Reproductibilite´ delamesure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
II.7 Pre´senced’effetsdematrice . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
II.8 Angled’ouverturedufaisceauduge´ne´rateurX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
II.9 Origineetminimisationdespicsparasites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
III Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
Chapitre3 Optimisation d’un spectrome`tre de fluorescence X-L par mode´lisation nume´rique:
application a` l’analyse de solutions non radioactives contenant les e´le´ments Hg, Tl,
PbetBi 67
I Me´thodeMonte-Carloapplique´eautransportdeparticules-Utilisationducodedesimulation
PENELOPEpouracce´le´rerlede´veloppementduspectrome`tre . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
I.1 Me´thodeMonte-Carlo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
vii
viii TABLEDESMATIE`RES
I.2 Se´lectionducodedesimulationMonte-Carlo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
I.3 Pre´sentationducodedesimulationPENELOPE2008. . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
II Quantificationdese´le´mentsnonradioactifsparsimulationnume´rique . . . . . . . . . . . . . 76
II.1 Mode´lisationduspectredephotonsXe´misparlege´ne´rateur . . . . . . . . . . . . . . 76
II.2 QualificationducodedesimulationPENELOPE2008 . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
II.3 Influencedurayonnementincident . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
II.4 Pre´senced’effetsdematrice . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
II.5 Me´thodesdecorrectiondeseffetsdematrice . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
III Conceptionde3configurations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
III.1 Productiond’unrayonnementmonochromatique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
III.2 Configuration1avecunfiltre. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
III.3 Configuration2avecuneciblesecondaireensortieduge´ne´rateurX . . . . . . . . . . 101
III.4 Configuration 3 avec une cible secondaire dispose´e autour de la feneˆtre d’entre´e du
de´tecteur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
IV Se´lectiondelaconfigurationlaplusadapte´e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
V Quantificationdese´le´mentsthalliumetbismuthaveclaconfiguration3 . . . . . . . . . . . . 115
VI Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
Chapitre4 Transpositionetexpe´rimentationdesdiversesconfigurationsduspectrome`tre 117
I 1e`re configuration:FiltreenMolybde`ne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
I.1 Descriptiondela1e`re configuration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
I.2 E´cartsentrelesyste`meexpe´rimentaletlaconfiguration1pre´conise´eparlamode´lisation 120
I.3 Expe´rimentationdela1e`re configuration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
II 2e`me configuration:Ciblesecondaireenruthe´niumensortieduge´ne´rateurX . . . . . . . . . 129
II.1 Objectifstechniquesdela2e`me configurationexpe´rimentale . . . . . . . . . . . . . . 129
II.2 Descriptiondela2e`me configurationexpe´rimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
II.3 Expe´rimentationdelaconfiguration2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132
III 3e`me configuration:Ciblesecondaireenruthe´niumjuxtapose´eautourdude´tecteur . . . . . . . 149
III.1 Objectifstechniquesdela3e`me configuration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149
III.2 Miseenoeuvreetdescriptiondela3e`me configurationexpe´rimentale. . . . . . . . . . 149
III.3 Expe´rimentationdela3e`me configuration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153
IV Conclusion-se´lectiondelaconfigurationlaplusadapte´epourlestransuraniens . . . . . . . . 168
Chapitre5 De´veloppementexpe´rimentalapprofondidela3e`me configuration 171
I Originesetame´liorationdel’incertitudedueauxparame`tresinstrumentauxetexpe´rimentaux . 173
I.1 Originesdel’incertitude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 173
I.2 Exploitationdesmesuresdere´pe´tabilite´ etdereproductibilite´ . . . . . . . . . . . . . 180
II Traitementdesspectresavecunlogicieldede´convolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
II.1 Se´lectiondulogicieldede´convolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
II.2 TraitementdesspectresavecCOLEGRAM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
II.3 Incertitudedueauxtraitementsdesspectres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184
II.4 E´talonnagedese´le´ments :thalliumetbismuthavecCOLEGRAM . . . . . . . . . . . 185
III Solutionavecdese´le´mentsenfortesconcentrationsrelatives . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
III.1 Solutioncompose´edethalliumetdebismuth . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
III.2 Solutioncompose´edeplatineetd’or . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
IV Influencedelamatriced’acidenitrique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 189
V Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 190
Chapitre6 Applicationa` l’analysedesolutionsradioactivesd’uraniumetdeplutonium 191
I Modalite´ depre´parationetd’analysedessolutionsd’uraniumet/oudeplutonium . . . . . . . 193
II Solutiond’uraniumappauvri . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
II.1 Pre´parationdese´chantillonsd’uraniumappauvri . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
II.2 Analysedese´chantillonsd’uraniumappauvri . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
II.3 Droited’e´talonnagedel’uraniumappauvri . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 200
III Solutiondeplutonium. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203
III.1 Pre´parationdese´chantillonsdeplutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203
III.2 Analysedessolutionsplutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
III.3 Minimisationdel’intensite´ despicsdeconversioninterne . . . . . . . . . . . . . . . 207
III.4 Soustractionduspectrepassif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 210
III.5 Quantificationduplutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212
IV Solutionsbie´le´mentairesd’uranium235Uetdeplutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 215
92
IV.1 Pre´parationdese´chantillonsbie´le´mentairesd’uranium235Uetdeplutonium . . . . . 216
92
IV.2 Analysedese´chantillonsbie´le´mentairesd’uranium235Uetdeplutonium . . . . . . . 216
92
IV.3 Minimisationdeseffetsdusa` lade´sinte´grationduplutonium . . . . . . . . . . . . . . 218
V De´tectiondesimpurete´sd’e´le´mentsme´talliques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222
VI Configurationoptimalepourl’analyseenlignedestransuraniensenboˆıtea` gants . . . . . . . 223
VII Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 224
Conclusionge´ne´raleetperspectives 225
AnnexeChapitreA Fonctionnementd’unde´tecteursemi-conducteur 229
AnnexeChapitreB Sche´madede´sinte´gration 233
I Sche´madede´sinte´grationdel’uranium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 233
II Sche´madede´sinte´grationduplutonium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235
AnnexeChapitreC Analysedese´chantillonsthalliumsousdoubleenveloppeplastique 241
I Enveloppeplastiquedeconfinementa` disposition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 241
II Se´lectiondeladoubleenveloppeplastique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 241
III Limitedede´tectionduthalliumenpre´senced’unedoubleenveloppeEVA/EBA . . . . . . . . 243
IV Quantificationdel’e´le´mentthalliumsousdoubleenveloppeEVA/EBA . . . . . . . . . . . . . 244
Tabledesfigures 245
Listedestableaux 253
Bibliographie 257
Bibliographie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 257