influence of membrane characteristics on flux decline and retention in nanofiltration

266 Pages·2007·3.14 MB·English

KATHOLIEKE UNIVERSITEIT LEUVEN
FACULTEIT INGENIEURSWETENSCHAPPEN
DEPARTEMENT CHEMISCHE INGENIEURSTECHNIEKEN
AFDELING TOEGEPASTE FYSISCHE SCHEIKUNDE EN
MILIEUTECHNOLOGIE
W. De Croylaan 46, B-3001 Leuven (Belgium)

INFLUENCE OF MEMBRANE CHARACTERISTICS ON
FLUX DECLINE AND RETENTION IN NANOFILTRATION

Promotor: Proefschrift voorgedragen tot
Prof. dr. ir. B. Van der Bruggen het behalen van het doctoraat
Prof. dr. C. Vandecasteele in de ingenieurswetenschappen

door

Katleen BOUSSU

Oktober 2007

KATHOLIEKE UNIVERSITEIT LEUVEN
FACULTEIT INGENIEURSWETENSCHAPPEN
DEPARTEMENT CHEMISCHE INGENIEURSTECHNIEKEN
AFDELING TOEGEPASTE FYSISCHE SCHEIKUNDE EN
MILIEUTECHNOLOGIE
W. De Croylaan 46, B-3001 Leuven (Belgium)

INFLUENCE OF MEMBRANE CHARACTERISTICS ON
FLUX DECLINE AND RETENTION IN NANOFILTRATION

Examencommissie:
Prof. dr. ir. P. Van Houtte, voorzitter Proefschrift voorgedragen tot
Prof. dr. ir. B. Van der Bruggen, promotor het behalen van het doctoraat
Prof. dr. C. Vandecasteele, promotor in de ingenieurswetenschappen
Prof. dr. ir. I. Vankelecom, assessor
Prof. dr. ir. P. Van Puyvelde, assessor door
Prof. dr. M. Nyström
(Lappeenranta University of Technology, Finland) Katleen BOUSSU
Prof. dr. ir. P. Van der Meeren
(Universiteit Gent, Belgium)

U.D.C. 66.06

Oktober 2007
© Katholieke Universiteit Leuven – Faculteit Ingenieurswetenschappen
Arenbergkasteel, B-3001 Leuven (Belgium)

Alle rechten voorbehouden. Niets uit deze uitgave mag worden vermenigvuldigd
en/of openbaar worden gemaakt door middel van druk, fotocopie, microfilm,
elektronisch of op welke andere wijze ook zonder voorafgaandelijke schriftelijke
toestemming van de uitgever.

All rights reserved. No part of the publication may be reproduced in any form by
print, fotoprint, microfilm or any other means without written permission from the
publisher.

D/2007/7515/94

ISBN 978-90-5682-860-8
Dankwoord
Het resultaat van vier jaar onderzoek ligt op dit moment in uw handen. Het waren
vier boeiende en leerrijke jaren, bestaande uit periodes met experimenteel
labowerk afgewisseld met periodes met (al dan niet verplicht) interpretatie- en
schrijfwerk. Dit boekje zou uiteraard niet tot stand zijn gekomen zonder de hulp
van een heleboel mensen, tot wie ik op deze pagina een woord van dank zou willen
richten.

In eerste instantie zou ik mijn promotoren, professor Bart Van der Bruggen en
professor Carlo Vandecasteele, willen danken voor het aanreiken van dit
onderwerp en het aanbieden van de vele kansen en mogelijkheden tijdens mijn
doctoraat. Bart, onze vele discussies, de daaruit voortvloeiende nieuwe inzichten
en je niet aflatende steun en wijze raad zullen me altijd bijblijven. Ook uit je
geduldig lezen en corrigeren van de vele teksten heb ik veel bijgeleerd.
Ook wil ik mijn assessoren, professor Peter Van Puyvelde en professor Ivo
Vankelecom, danken voor hun interesse in mijn werk en het zorgvuldig nalezen
van deze tekst.
Verder wens ik het Instituut voor de Aanmoediging van Innovatie door
Wetenschap en Technologie in Vlaanderen (IWT) te vermelden omwille van zijn
genereuze financiële steun gedurende dit project.

Tijdens mijn doctoraat heb ik de kans gekregen om met verschillende mensen
samen te werken. Deze contacten waren stuk voor stuk boeiend en lieten mij toe de
membranen eens vanuit een ander standpunt te bekijken. Daarom een welgemeend
dank je wel aan:
- Jérémie De Baerdemaeker (UGent) voor de PAS metingen en de vele discussies;
- professor Paul Van der Meeren en Jan Cocquyt (UGent) voor het ter beschikking
stellen van de stromingspotentiaal setup en voor het inwijden in de wereld van de
colloïden;
- professor Chris Van Hasendonck, Alexander Volodin en Johan Snauwaert
(KULeuven) voor de talloze AFM metingen;
i
- professor Diederik Depla (UGent) voor de XPS metingen en hun interpretatie;
- professor Ivo Vankelecom en Steliana Aldea (KULeuven) voor de ATR-FTIR
metingen;
- professor Jan Delcour en Valerie Van Craeyveld (KULeuven) voor de GPC
metingen.

De heer Luc Stubbe (zaakvoerder van Mr. Shine) en de collega’s van KHKempen
(Ward Colen en Guy Van Baelen) dank ik voor het wegwijs maken in de wereld
van de carwash, voor de hulp bij de staalnames en voor de antwoorden op de vele
vragen.

I would like to thank professor Charles Linder, Slava Freger and Yoram Oren from
the Ben-Gurion University of the Negev (Israel) for the many interesting
discussions about membrane synthesis, every time we met on a conference.
Bill Mickols (DOW/FilmTec) is acknowledged for supplying the membrane
samples of NF270, NF90 and BW30XLE.

Niet alleen de samenwerking met andere onderzoeksgroepen, maar zeker ook het
contact met naaste colleges maakte de voorbije vier jaar tot een boeiende en
onvergetelijke periode. Stefanie (l’astre de la maison), Ben (expert op het vlak van
ontwijken van nieuwsgierige vragen én baby’s), Geert (in den beginne
bureaugenoot én membraancollega), Adrian (Thijn- en vogelfanaat), Alexander (†,
woorden schieten tekort), Agnieszka (my teammate in membrane synthesis), Leen
(van thesisbegeleidster naar toffe bureaugenote), Tom (dé specialist in BBQ), Jo
(onze agenda), Kathleen (fan van Sesamstraat), Jeroen (helemaal naar Zuid-Korea
én terug), Johan (taartjes of toch balkjes?), Steven (stille waters), Dimitri en
Daneel (al even verdwenen, maar nog niet vergeten): telkens zorgden zij voor een
toffe werksfeer op het labo, voor levendige discussies over al dan niet
wetenschappelijke onderwerpen en voor praktische ondersteuning tijdens mijn
verboden-labo periodes.

ii
Maar ook de hulp van Michèle, Christine, Elvira en Solvita was onmisbaar bij het
uitvoeren van experimenten in het labo of bij het analyseren van het afvalwater.
Ook Beatrice, Marie-Claude, Alena, Bart, Herman, Tony, Guido en Mark stonden
altijd klaar om te helpen bij administratieve taken van de MaNaMa Milieu, (alweer
dringende) bestellingen, rare pomp- of computerkuren of gewoon voor een
deugddoende babbel.

Tijdens dit doctoraat heb ik ook samengewerkt met verschillende thesisstudenten.
Bedankt Joachim, Céline, Aline, Inge en Karen voor het (soms vele) experimentele
werk en de boeiende discussies. Het was fijn met jullie samen te werken.

Tenslotte wil ik zeker ook nog mijn hele familie in de bloemetjes zetten, die, ook al
snapten ze niet altijd volledig wat ik daar allemaal in het verre Leuven uitspookte,
toch keer op keer geïnteresseerd vroegen hoe het op school was. Ook mijn ouders,
Karolien, Thierry en Sven verdienen een applausje, niet alleen voor hun hulp
tijdens de laatste maanden, maar vooral voor hun morele en rustgevende steun.

En natuurlijk mogen mijn twee jongens zeker niet ontbreken in dit dankwoord!
Philip, dank je wel om er altijd voor mij te zijn, niet alleen om mij te motiveren en
te steunen, maar ook om mij soms (terecht) in te tomen in al mijn enthousiasme. Je
bent er één uit de duizend, net zoals onze kleine Lucas! Jouw guitig en ondeugend
lachje was de beste remedie om alle zorgen te relativeren en vergeten.

Voor stampertje

Katleen
Oktober 2007
iii
iv
List of symbols
List of symbols
a colloid radius (m)
a regression parameter
A channel cross-sectional area for measurements of streaming
potential (m2)
A photoelectron peak area (-)
i
A membrane surface (m2)
membrane
b …b regression parameters
1 p
c correction factor coeffient in calculation of log P (-)
j
C concentration (mol L-1)
C feed concentration (mol L-1)
f
C atomic concentration percentage (-)
i
C Cook’s distance (-)
i
C permeate concentration (mol L-1)
p
d distance between colloids (m)
d escape depth of emitted electrons (m)
E positron energy (eV)
E total interaction energy between colloids (J)
E residue
i
f fragment coefficient in calculation of log P (-)
i
F Faraday constant (96,487 C mol-1)
h Planck’s constant (6.626·10-34 J s)
H Hamaker constant (J)
h leverage (-)
ii
H Hamaker constant of colloid (J)
11
H Hamaker constant of water (J)
22
i component i (-)
I intensity (-)
J water flux (L m-2 h-1)
J permeate flux (L m-2 h-1)
p
J pure water flux (L m-2 h-1)
w
v
List of symbols
k Boltzmann constant (1.38·10-23 J K-1)
log P logarithm of octanol-water partition coefficient (-)
L channel length for measurements of streaming potential (m)
M molecular mass (Da)
w
n number of times a fragment occurs in the structure to calculate
i
log P (-)
n number of times a correction factor occurs in the structure to
j
calculate log P (-)
N number of data points (-)
q adsorbed amount on membrane surface (mol m-2)
p number of variables in regression model (-)
P octanol-water partition coefficient (-)
r pore size (m)
r Stokes-Einstein radius of polyethylene glycol (m)
PEG
r mean pore size (m)
50
R universal gas constant (8.31 J mol-1 K-1)
R channel resistance for measurements of streaming potential (m-1)
R resistance due to adsorption (m-1)
a
R resistance due to cake formation (m-1)
c
R resistance due to concentration polarization (m-1)
cp
R fouling resistance (m-1)
f
R resistance due to gel layer formation (m-1)
g
R retention of component i (-)
i
R resistance due to specific interactions between membrane and
i
solute (m-1)
R membrane resistance (m-1)
m
R root-mean-squared roughness (m)
rms
R resistance due to pore blocking (m-1)
p
R total resistance (m-1)
tot
R² correlation coefficient (-)
s variance of the residue
Ei
S sensitivity factor (-)
i
vi