Étude des propriétés électroniques du graphène et des matériaux à base de graphène sous ...

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Étude des propriétés électroniques du graphène et des
matériaux à base de graphène sous champs magnétiques
intenses
Jean-Marie Poumirol
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Jean-Marie Poumirol. Étude des propriétés électroniques du graphène et des matériaux à base de
graphène sous champs magnétiques intenses. Systèmes mésoscopiques et effet Hall quantique [cond-
mat.mes-hall]. INSA de Toulouse, 2011. Français. ￿NNT: ￿. ￿tel-00646172￿
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Remerciements
Mon travail de thŁse a ØtØ e(cid:27)ectuØ au Laboratoire National des Champs Ma-
gnØtiques Intenses (cid:224) Toulouse et je voudrais remercier le directeur Geert Rikken
et le sous-directeur Oliver Portugal de m’avoir accueilli au sein du laboratoire. Je
remercie les membres du jury Sophie GuØron, Christian Joachim, Stephan Roche,
et Uli Zeitler d’avoir acceptØ de prendre de leur temps et de leur Ønergie, pour juger
mon travail scienti(cid:28)que et m’aider (cid:224) amØliorer mon manuscrit.
Je voudrais aussi remercier toutes les personnes extØrieures avec qui j’ai colla-
borØ : Stephan Roche et Alessandro Cresti, dont les simulations ont ØtØ indispen-
sablespourcomprendreetvalorisernosrØsultatsexpØrimentauxsurlesnanorubans.
Hongjie Dai pour nous avoir fourni nos premiers nanorubans. Dominique Coquillat
pour les mesures Teraherzt sur le graphŁne e(cid:27)ectuØes (cid:224) l’universitØ de Montpel-
lier. Jesus Gonzalez de l’universitØ de Santander pour les mesures de spectroscopie
Raman. Daniel Arovas pour les simulations sur le graphŁne tri-couche.
Je voudrais adresser des remerciements tout particuliers (cid:224) mes directeurs de
thŁse : aux deux o(cid:30)ciels Walter Esco(cid:30)er et Michel Goiran ainsi qu’(cid:224) "l’o(cid:30)cieux"
Bertrand Raquet. Le nombre de choses que j’ai appris au cours de ces trois ans
est incalculable. Quand j’ai commencØ ma thŁse, les concepts d’organisation et de
rigueur Øtaient assez Øvasifs pour moi, et gr(cid:226)ce (cid:224) leurs e(cid:27)orts et (cid:224) leur patience, je
pense avoir fait des progrŁs. Et je suis encore ØtonnØ par leur bonne humeur et la
disponibilitØ dont ils ont fait preuve malgrØ toutes leurs responsabilitØs.
Je suis reconnaissant envers le personnel du LAAS pour m’avoir formØ aux tech-
niques de salle blanche et plus particuliŁrement envers Frank Carcenac et Laurent
Mazenq.
Je tiens (cid:224) remercier Øgalement toutes les personnes qui ont travaillØ avec moi au
sein du laboratoire. Les Øchanges et les discussions avec Jean LØotin ont toujours
ØtØ pro(cid:28)tables et Øducatives. Les " vieux " thØsards Marius et SØbastien qui ont
grandementfacilitØmapremiŁreannØedethŁseenmemontrantles(cid:28)cellesdumØtier.
J’espŁrelesrevoirbient(cid:244)tauxUSoønousavonsØmigrØtouslestrois,pourcontinuer
(cid:224)apprendrelemØtier. Rebeca,mercidem’avoirfait pratiquermonanglais, (cid:231)am’est
bien utile aujourd’hui, et dØsolØ pour mon espagnol, je promets que j’ai essayØ; je
suis sßr que ta thŁse va dØchirer. Amit from the mysterious sub continent of India
et spØcialiste du graphŁne tri-couche. Et Vladimir, papa et docteur en mŒme temps,
je te souhaite beaucoup de rØussite.
Pierre-Yves avec qui, pendant ces trois ans, j’ai partagØ un bureau, beaucoup
de doutes, et une comprØhension partielle des propriØtØs du graphŁne. Je voudrais
m’excuser auprŁs des occupants des bureaux 54 et 47 dans lequel j’ai passØ presque
autant de temps que dans mon propre bureau. Bertrand et Lo(cid:239)c, JØr(cid:244)me et Paul,
merci pour avoir accueilli avec tant de gr(cid:226)ce mes pØrØgrinations.
Les personnes sans qui le laboratoire ne pourrait pas fonctionner : Marc, Aziz
et Philippe (cid:224) la cryogØnie; Jean-Marc, Thierry, Laurent, James (cid:224) l’atelier mØca;
Ludo et Jean-Pierre (cid:224) l’informatique, SØverine, Pascale et Fran(cid:231)oise au secrØtariat;
GØraldine (cid:224) l’atelier; JØr(cid:244)me, Frank, et Julien aux bobines, mŒme si Frank vole
ii
vers de nouvelles aventures maintenant. Et toutes les personnes sans qui l’ambiance
aurait ØtØ moins bonne au Laboratoire et en dehors, David le beef (business time),
Saint Lepault, Sven, Baptiste, Philippe, Ana(cid:239)s, Nico de GenŁve, Gernot, Xavier,
Taras, Sergei (Le Russe mysterieux), courage a Fabrice.
Merci (cid:224) tous ceux qui sont venus (cid:224) ma soutenance de thŁse, famille et amis, au
moins vous aurez vu sur quoi j’ai travaillØ pendant ces trois ans.
Et le meilleur pour la (cid:28)n, merci (cid:224) Elise pour m’avoir soutenu tout ce temps
et sans qui la rØdaction de ma thŁse aurait pris trois ans de plus. Elle a corrigØ
toutes mes fautes d’orthographe et mes tournures de phrase plut(cid:244)t approximatives
et croyez-moi, c’est un boulot (cid:224) plein temps.
Table des matiŁres
1 Structure de bandes de systŁmes (cid:224) base de graphŁne 5
1.1 GraphŁne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.1.1 Structure cristallographique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.1.2 Structure de bande Ølectronique . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.1.3 Niveaux de Landau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.2 GraphŁne multi-feuillet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.2.1 Types d’empilements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.2.2 ModŁle de liaisons fortes pour le graphŁne multi-couche . . . 11
1.2.3 GraphŁne bi-couche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
1.2.4 GraphŁne tri-couche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.3 Nanoruban de graphŁne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.3.1 Nanoruban de type "armchair" . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.3.2 Nanoruban de type zigzag . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.3.3 E(cid:27)ets du champ magnØtique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
1.4 RØsumØ et conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2 GØnØralitØs sur le transport Ølectronique 29
2.1 Di(cid:27)Ørents rØgimes de transports . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.1.1 Longueurs caractØristiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.1.2 Transport classique et ModŁle de Drude/Boltzmann . . . . . 31
2.1.3 RØgime balistique, quasi-balistique et ModŁle de Landauer-
B(cid:252)ttiker . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.1.4 Transport cohØrent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.2 Transport dans le graphŁne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.1 Nature du dØsordre dans le graphŁne . . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.2 Transport dans le graphŁne intrinsŁque . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.3 Transport dans le graphŁne dØsordonnØ . . . . . . . . . . . . 39
2.2.4 Transport dans les nanorubans de graphŁne . . . . . . . . . . 41
2.2.5 Conclusion sur le transport dans le graphŁne . . . . . . . . . 47
2.3 E(cid:27)et Hall quantique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
2.3.1 Niveaux de Landau et Etats de bords . . . . . . . . . . . . . 49
2.3.2 E(cid:27)et Hall quantique dans le graphŁne et le graphŁne multi-
couches . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
3 Cadre experimental 59
3.1 CaractØristiques des Øchantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.1.1 PrØparation des Øchantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.1.2 CaractØrisation des Øchantillons . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.2 Techniques de mesure : Mesures de transport Ølectronique sous
champs magnØtiques intenses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
iv Table des matiŁres
3.2.1 Production de champs magnØtiques pulsØs . . . . . . . . . . . 66
3.2.2 Mesure de transport Ølectronique . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4 MagnØto-transport dans le graphŁne dØsordonnØ 71
4.1 Coexistence Ølectron-trou dans le graphŁne dØsordonnØ . . . . . . . . 71
4.1.1 CaractØrisation (cid:224) champ nul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.1.2 RØgime classique et modŁle (cid:224) 2 porteurs . . . . . . . . . . . . 72
4.1.3 RØgime quantique et (cid:29)uctuation de la magnØto-rØsistance . . 75
4.1.4 Conclusions et perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.2 Impact du dØsordre sur le plateau ν = 2 dans le rØgime d’e(cid:27)et Hall
quantique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.1 CaractØrisation (cid:224) champ nul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.2 Coexistence Ølectron-trou induite par le champ magnØtique
intense . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
4.2.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
4.3 Conclusion et perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
5 GraphŁne multi-feuillet 89
5.1 E(cid:27)et Hall quantique entier dans le graphŁne tri-couche . . . . . . . . 89
5.1.1 CaractØrisation (cid:224) champ nul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
5.1.2 E(cid:27)et Hall et dØtermination de l’empilement . . . . . . . . . . 91
5.1.3 E(cid:27)et du dØsordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.1.4 Conclusion et perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
5.2 MagnØto-transport dans le graphŁne multi-couche . . . . . . . . . . . 102
5.2.1 CaractØrisation (cid:224) champ nul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
5.2.2 Quanti(cid:28)cation en niveaux de Landau et phase de Berry . . . 104
5.2.3 RØsistance de Hall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
5.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
5.3 Conclusion et perspective . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6 Etude de la formation des Øtats de bords dans les nanorubans de
graphŁne 111
6.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
6.2 E(cid:27)et Hall quantique dans les nanorubans de graphŁne . . . . . . . . 112
6.2.1 CaractØrisation (cid:224) champ magnØtique nul . . . . . . . . . . . . 112
6.2.2 Quanti(cid:28)cation en niveaux de Landau anormaux . . . . . . . . 116
6.2.3 E(cid:27)et du dØsordre sur les canaux de bords . . . . . . . . . . . 125
6.2.4 Conclusion et perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
6.3 Etude de la formation des Øtats de bords dans les nanorubans de
graphŁne ultra Øtroits . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
6.3.1 CaractØrisation (cid:224) champ magnØtique nul et dØtermination de
la chiralitØ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
6.3.2 Formation des Øtats de bords en prØsence de dØsordre . . . . 131
6.3.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138
Table des matiŁres v
6.4 Conclusion et perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139
Conclusion 141
A Annexe1 143
A.1 Revues internationales (cid:224) comitØ de lecture . . . . . . . . . . . . . . . 143
A.2 Communications orales et posters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
Bibliographie 145

Introduction
Le transistor a ØtØ dØcouvert en 1947, dans les laboratoires de Bell Telephone,
par William Shockley, Walter Brattain et John Bardeen. Le prix Nobel de physique
leur sera dØcernØ en 1956 pour cette dØcouverte. L’invention du transistor tire pro-
(cid:28)t des recherches sur les semi-conducteurs et de la physique quantique. Le premier
transistor (cid:224) base de silicium appara(cid:238)t lui en 1954, dŁs lors les innovations se suc-
cŁderons (cid:224) un rythme e(cid:27)rØnØ. La puissance de calcul d’un circuit intØgrØ dØpend
du nombre de transistors qui le compose. Pour pouvoir augmenter leur nombre une
vØritable course (cid:224) la miniaturisation des transistors a ØtØ lancØe. A tel point que
Gordon Moore, un des cofondateurs d’Intel, prØvoyait en 1965 que le nombre de
transistors par circuit de mŒme taille doublerait tous les 12 mois. Pourtant il semble
qu’(cid:224) l’heure actuelle cette progression s’essou(cid:31)e, les limites intrinsŁques du silicium
semblent avoir ØtØ atteintes.
Avec la dØcouverte des nanotubes de carbone en 1991, de nouveaux types de
transistors trŁs prometteurs (cid:224) base de ce composØ carbonØ ont vu le jour. Et l’idØe
de remplacer le silicium par le carbone est nØe. Pourtant la di(cid:30)cultØ (cid:224) manipuler et
(cid:224) intØgrer de tels objets de taille nanomØtrique dans les systŁmes existants, a limitØ
l’utilisation des nanotubes dans la microØlectronique.
En 2004, Kostya Novoselov et Andre Geim ont rØussi (cid:224) isoler et (cid:224) contacter Ølec-
triquement un feuillet de graphŁne (cid:224) partir de l’exfoliation mØcanique de graphite
naturel. Un feuillet de graphŁne est constituØ d’atomes de carbone agencØs en un
rØseau hexagonal bi-dimentionnel. Il prØsente des propriØtØs Ølectroniques et mØca-
niques tout a fait particuliŁres, qui ont suscitØ l’intØrŒt (cid:224) la fois de la communautØ
scienti(cid:28)que et des industriels. En e(cid:27)et, le graphŁne possŁde une trŁs grande mobilitØ
ØlectroniqueetunegrandestabilitØ(cid:224)l’ØchellenanomØtrique.Deplus,contrairement
aux nanotubes, le graphŁne peut Œtre produit sur de larges surfaces. Toutes ces pro-
priØtØs permettent d’envisager la fabrication de systŁmes Ølectroniques (cid:224) base de
graphŁne qui pourraient traiter l’information 10 fois plus rapidement que les sys-
tŁmes actuels. Pourtant le graphene ne possŁde pas de gap ØnergØtique, or cela est
une condition indispensable (cid:224) la fabrication de transistor.
L’ouverture d’un gap dans la structure Ølectronique du graphŁne est tout de
mŒme possible. Une des mØthodes existante consiste (cid:224) dØcouper le graphŁne en
bandes pour former des nanorubans de graphŁne. La valeur du gap ØnergØtique qui
appara(cid:238)t dans la structure de bande est alors contr(cid:244)lable par la largeur du ruban.
Cette mØthode prØsente pourtant un inconvØnient, la dØcoupe n’Øtant pas prØcise (cid:224)
l’Øchelle atomique, une rugositØ appara(cid:238)t aux bords des rubans, ce caractŁre dØsor-
donnØ des bords entra(cid:238)ne une forte chute de la mobilitØ et une modi(cid:28)cation de la
valeur du gap de con(cid:28)nement. Les phØnomŁnes responsables de ces modi(cid:28)cations
restent encore (cid:224) Øtudier. Une autre mØthode consiste (cid:224) fabriquer des Øchantillons
composØs de plusieurs feuillets de graphŁne superposØs. L’application d’un champ
Ølectrique transverse (cid:224) ces couches, permet selon leur type d’empilement, d’ouvrir