Diffusion centrale des rayons X en incidence rasante appliquée à l'étude in situ de la croissance

237 Pages·2017·22.23 MB·French

by  Frédéric Leroy

Diffusion centrale des rayons X en incidence rasante
appliquée à l’étude in situ de la croissance de
nanostructures: Vers la croissance auto-organisée
Frédéric Leroy
To cite this version:
Frédéric Leroy. Diffusion centrale des rayons X en incidence rasante appliquée à l’étude in situ de
la croissance de nanostructures: Vers la croissance auto-organisée. Physique [physics]. Université
Joseph-Fourier - Grenoble I, 2004. Français. ￿NNT: ￿. ￿tel-00007372￿
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Diffusion centrale des rayons X en incidence
in situ
rasante appliquée à l’étude de la
croissance de nanostructures :
Vers la croissance auto-organisée
Frédéric LEROY
Laboratoire Nanostructures et Rayonnement Synchrotron
Service de Physique des Matériaux et des Microstructures
CEA-Grenoble

THÈSE
présentée par
Frédéric LEROY
Pour obtenir le titre de :
DOCTEUR
DE L’UNIVERSITE JOSEPH FOURIER-GRENOBLE 1
Spécialité : Physique
Diffusion centrale des rayons X en incidence
in situ
rasante appliquée à l’étude de la
croissance de nanostructures :
Vers la croissance auto-organisée
Soutenue le 26 Octobre 2004 devant la commission composée de :
Harald BRUNE Examinateur
Joël CHEVRIER Examinateur
Bernard CROSET Rapporteur
Jean-René REGNARD
Gilles RENAUD
Ian ROBINSON Président et rapporteur

Remerciements
C
e manuscrit conclue trois années de thèse effectuées au CEA-Grenoble.
Je remercie Jean-Paul Duraud, Noël Magnea et Hubert Renevier de
m’avoir accueilli au sein du Département de Recherche Fondamentale sur la
Matière Condensée, au Service de Physique des Matériaux et des Microstruc-
tures et au Laboratoire Nanostructures et Rayonnement Synchrotron.
Je suis très reconnaissant à Ian Robinson d’avoir accepté de présider mon
jury de thèse et d’en avoir rapporté le travail. Je remercie également Bernard
Croset pour sa lecture attentive du manuscrit et les nombreux échanges que
nous avons pu avoir. Ce travail a aussi été jugé par Harald Brune et Joël
Chevrier et je les en remercie.
Je tiens a remercié tout particulièrement Gilles Renaud qui a dirigé ma
thèse avec enthousiasme. La confiance qu’il m’a donnée et son implication
m’ont permis de mener ce travail dans les meilleures conditions. Que son
apport inestimable soit ici remercié. Je voudrais associer à ces remerciements
Marion Ducruet dont le soutien technique et l’efficacité dans la préparation
des expériences à l’ESRF ont été indispensables.
Ces études ont souvent été menées en collaboration, je voudrais donc
remercier Stanislas Rohart, Yves Girard et Sylvie Rousset du GPS ainsi
i
qu’Alexandro Coati et Yves Garreau du LURE pour avoir partagé avec nous,
l’étudedelacroissancedecobaltsurunesurfacevicinalecrantéed’or.Jetiens
également à remercier Claude Henry (CRMCN) pour les images de micro-
scopie électronique à transmission de la croissance d’agrégats de palladium
sur une surface d’oxyde de magnésium et Christine Mottet (CRMCN) pour
l’étude théorique du réseau de dislocations enterré à l’interface entre un film
d’argent et un substrat d’oxyde de magnésium.
Toute ma gratitude va à Rémi Lazzari qui a largement contribué à l’avan-
cement de ce travail. Je le remercie pour les très nombreuses discussions que
nous avons pu avoir, toujours très préciseuses. Je tiens également à remercier
Christine Revenant qui a participé avec beaucoup de persévérance au bon
déroulement de ma thèse et Antoine Létoublon pour avoir partagé avec moi
les longues nuits à l’ESRF.
Merci aussi à Tobias Schülli pour son regard critique et sa disponibilité
au cours des expériences ainsi qu’à Olivier Ulrich et Frédéric Larriza pour
leur soutien technique sur la ligne.
Enfin un grand merci à tous ceux que j’ai cotoyé durant ces années :
Jean-Sébastien, Xavier, Vincent, Aude, Karine, Fabien, Virginie, Yohann,
Marie-Ingrid, Malika, Ameline...
TABLE DES MATIÈRES
Table des matières . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Introduction 1
I Théorie et méthodes expérimentales 5
1 La diffusion centrale des rayons X en incidence rasante 7
1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.2 Géométrie du GISAXS et théorie DWBA . . . . . . . . . . . . 13
1.2.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
1.2.2 Géométrie et théorie DWBA . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.2.3 Théorie DWBA pour un agrégat supporté . . . . . . . 17
1.3 Intensité diffusée par une assemblée de particules . . . . . . . 20
1.3.1 Généralités . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.3.2 Les approximations de découplage et de monodisper-
sité locale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.4 Facteur de forme et facteur de structure . . . . . . . . . . . . 23
1.4.1 Etude morphologique : le facteur de forme . . . . . . . 24
1.4.2 La fonction d’interférence . . . . . . . . . . . . . . . . 30
1.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
iii
2 Modélisation de la diffusion par un paracristal 1D d’objets
corrélés 39
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
2.2 Intensité diffusée par un paracristal d’objets corrélés : théorie
générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
2.2.1 Fonction d’autocorrélation et diffusion diffuse . . . . . 41
2.2.2 Fonctions d’interférences partielle et totale . . . . . . . 44
2.3 Effets des correlations sur la diffusion diffuse . . . . . . . . . . 45
2.3.1 Le paracristal sans corrélation : l’approximation de dé-
couplage (DA) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
2.3.2 Corrélations Taille-Taille : de l’approximation de dé-
couplage à l’approximation de monodispersité locale . . 49
2.3.3 Les corrélations Tailles-Distance : La diffusion par des
objets agrégés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
2.4 Résumé et généralisation du modèle . . . . . . . . . . . . . . . 60
3 Dispositif expérimental 63
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
3.2 La ligne de lumière BM32 à l’ESRF . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.3 L’enceinte ultravide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
3.4 Le dépôt par épitaxie par jet moléculaire . . . . . . . . . . . . 67
3.5 Le diffractomètre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
3.6 Le dispositif expérimental pour le GISAXS . . . . . . . . . . . 69
II Croissance désordonnée d’agrégats 71
1 La croissance d’agrégats de Pd sur MgO(001) par GISAXS
et MET 73
1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
1.2 Expériences . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
1.2.1 Dispositif expérimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
1.2.2 Préparation des échantillons . . . . . . . . . . . . . . . 74
1.3 Analyses MET et GISAXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
1.3.1 Analyse MET . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
1.3.2 Fonction d’interférence déduite du MET . . . . . . . . 79
1.3.3 Analyse quantitative des clichés GISAXS . . . . . . . 81
1.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
1.4.1 Comparaison GISAXS-MET . . . . . . . . . . . . . . . 86
1.4.2 Construction de Wulff . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
1.4.3 Distribution de hauteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
1.5 Contribution des corrélations Taille-Distance à l’intensité dif-
fusée . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
1.5.1 Mise en évidence des corrélations . . . . . . . . . . . . 90
1.5.2 Corrélations Taille-Distance déduites du MET . . . . . 91
1.5.3 Signature des corrélations en GISAXS . . . . . . . . . 92
1.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
III Croissance auto-organisée de nanostructures de
cobalt 99
1 Contexte de l’étude des systèmes auto-organisés 101
2 Croissance auto-organisée de plots de cobalt sur Au(111) 107
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
2.2 Méthode expérimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
2.3 Etude par GISAXS de la croissance de cobalt sur Au(111) . . 110
2.3.1 Analyse qualitative des clichés GISAXS . . . . . . . . . 110
2.3.2 Cartographie du réseau réciproque . . . . . . . . . . . 112
2.3.3 Modélisation et analyse quantitative . . . . . . . . . . 114
2.3.4 Croissance de cobalt sur Au(111) . . . . . . . . . . . . 119
2.4 GISAXS anomal à la coalescence des plots . . . . . . . . . . . 122
2.4.1 Méthode expérimentale et principe de l’analyse . . . . 122
2.4.2 Analyse et interprétation du GISAXS anomal . . . . . 124
2.5 L’étude des systèmes ordonnés : GISAXS versus GIXD . . . . 126