Dating of groundwater with Atom Trap Trace Analysis of Ar

120 Pages·2014·13.98 MB·English

blabla
Dating of groundwater with
39
Atom Trap Trace Analysis of Ar
Florian Ritterbusch
Issued 2013

Dissertation
submitted to the
Combined Faculties of the Natural Sciences and Mathematics
of the Ruperto-Carola-University of Heidelberg, Germany
for the degree of
Doctor of Natural Sciences
Put forward by
Florian Ritterbusch
born in: Bielefeld, Germany
Oral examination: February 05, 2014

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Dating of groundwater with
39
Atom Trap Trace Analysis of Ar
Referees: Prof. Dr. Markus K. Oberthaler
Prof. Dr. Norbert Frank

Zusammenfassung
Das Radioisotop 39Ar, mit einer Halbwerszeit von 269a, kann zur Datierung von
Wasser und Eis im Zeitbereich von 50–1000a, in dem keine andere verlässliche
Datierungsmethode besteht, verwendet werden. Aufgrund seiner extrem kleinen
Häufigkeit von nur 8.23 10−16, kann 39Ar derzeit nur durch Low-Level Counting
(LLC) in dem Untergrun·dlabor der Universität Bern gemessen werden.
Atom Trap Trace Analysis (ATTA) ist eine atom-optische Methode die zur Anal-
yse seltener Krypton-Isotope entwickelt wurde. Im Rahmen dieser Arbeit wurde
eine ATTA-Apparatur zur Einzelatomdetektion von 39Ar realisiert und angewendet
auf die Datierung von Grundwasserproben.
Die 39Ar-Kontamination in der Apparatur, welche von der Optimierung mit an-
gereicherten Proben stammt, konnte mit Hilfe einer Probe bestimmt werden, deren
Konzentration mit LLC auf < 5% modern gemessen wurde. Wird die resultierende
Untergrundzählrate 0.38(18)atoms/h zur Korrektur verwendet, so ergibt sich eine
atmosphärische 39Ar-Zählrate von 3.22(21)atoms/h.
Basierend auf kontrollierten Mischungen von atmosphärischem Argon und einer
Probe mit bekannter 39Ar-Konzentration von 9(5)% modern konnte die Anwendung
der vorgestellten Methode auf die Datierung von Wasser validiert werden. Das Alter
einer Grundwasserprobe aus dem Schwetzinger Hardt in dem Oberen Rheingraben
konnte daraufhin in Übereinstimmung mit der LLC-Messung auf 51(87)a bestimmt
werden. Die Messung einer Grundwasserprobe aus dem Hessischen Ried mit bis
dahin unbekannter 39Ar-Konzentration ergab einen vom 39Ar-Untergrund der Ap-
paratur nicht zu unterscheidenden Wert. In Übereinstimmung mit den ergänzenden
Isotopen-Daten, deutet dies auf ein Grundwasser hin, das älter als 830a ist, welches
das kontaminationsbedingte Datierungslimit darstellt.
Abstract
The radioisotope 39Ar, with a half-life of 269a, can be used for the dating of water
and ice in the time range of 50–1000a, in which no other reliable dating method
exists. Due to its extremely small abundance of 8.23 10−16, 39Ar can currently only
be measured by Low-Level Counting (LLC) in the u·nderground laboratory at the
university of Bern.
Atom Trap Trace Analysis (ATTA) is an atom optical technique that has been
developed for the analysis of rare krypton isotopes. In the course of this thesis, an
apparatus for Atom Trap Trace Analsis of 39Ar has been realized and applied for
the dating of groundwater samples.
The39Arcontaminationintheapparatus, whichoriginatesfromoptimizationwith
enriched samples, could be determined with a sample whose 39Ar concentration was
measured to be < 5% modern by LLC. If the resulting 39Ar background count rate
of 0.38(18)atoms/h is used for correction, the apparatus achieves an atmospheric
39Ar count rate of 3.22(21)atoms/h.
Based on controlled mixtures of atmospheric argon and an argon sample with a
known 39Ar concentration of 9(5)% modern, the application of the presented system
to the dating of water could be validated. The age of a groundwater sample from
the Schwetzinger Hardt in the Upper Rhine Graben was measured to be 51(87)a in
agreement with the LLC measurement. The measurement of a groundwater sample
from the Hessian Ried with so far unknown 39Ar concentration yielded a value
undistinguishable from the contamination. In agreement with the complementary
isotope data this indicates that the groundwater is older than 830a, which is the
dating limit given by the contamination.
Contents
1 Preface 11
2 Fundamentals 13
2.1 Dating of water with radioisotopes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.2 Argon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3 Argon 39 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.4 Detection of 39Ar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.5 Atomic transition spectrum of argon . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.6 Interaction of argon with light . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.7 Interaction of argon with magnetic fields . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3 Experimental setup 35
3.1 Atomic beam apparatus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.2 Atom flux monitoring . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
3.3 Atom beam profiler . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.4 MOT loading rate . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.5 Metastable beam source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.6 Atomic velocity distributions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.7 Collimator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
3.7.1 Ideal collimation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
3.7.2 Collimation with changing laser angle . . . . . . . . . . . . . . 53
3.7.3 Approximation with tilted mirrors . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.8 Magneto-optical lens (MOL) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
3.9 Zeeman slower . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
3.10 MOT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.11 Laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4 Single atom statististics 75
4.1 Detection setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.2 Single atom identification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
5 Dating of groundwater with 39Ar-ATTA 89
5.1 Dating with 39Ar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.2 Dating precision . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.3 Monitoring and stability . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.4 Atmospheric 39Ar count rate . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
5.5 Contamination . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
9
5.6 Calibration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
5.7 Groundwater samples . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
6 Conclusion and outlook 105
6.1 Performance of the apparatus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
6.2 Dating of groundwater . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
Bibliography 111
Acknowledgments 119
10