Table Of ContentUA0501397
"—НАЦЮНАП ВНА^-ЖЬШтЯ-тМг УКРА1НИ
1НСТИТУТ ПРОБЛЕМ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ
ЕЛЕКТРОСТАНЦЦЙ
NATIONAL ACADEMY OF SCIENCES OF UKRAINE
INSTITUTE :FOR SAFETY PROBLEMS OF
NUCLEAR POWER PLANTS
Препринт 05-2
Б. И. Огородников, Э. М. Пазухи,ч
РАДИОАКТИВНЫЕ АЭРОЗОЛИ ОБЪЕКТА «УКРЫТИЕ» (ОБЗОР).
ЧАСТЬ 4.1. ИСТОЧНИКИ И ГЕНЕРАЦИЯ
РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ В 1986 г.
УДК (0\ 019.7
Радиоактивные аэрозоли объекта «Укрытие» (обзор). Часть 4.1. Ис-
точники и генерация радиоактивных аэрозолей в 1986 г. / Огородников
Б.И., Пазухин Э.М. - Чернобыль, 2005. - 32 с. - (Препр. / НАЛ Украины. ИПБ
АЭС; 05-2).
Рассмотрены источники образования радиоактивных аэрозолей во время
острой фазы аварии реактора 4-го энергоблока ЧАЗС и при строительстве объ-
екта «Укрытие». Показано, что концентрации, радионуклидный состав, распре-
деление частиц по размерам, перенос и трансформация в окружающей среде за-
висели от физико-химических процессов, протекавших в развале реактора, тех-
ногенной деятельности и метеорологической обстановки в районе ЧАЭС.
Ил. 4. Табл. 6. Список лит: с. 28 (64 назв.).
Radioactive aerosols of the object "Ukrytrya" (a review). Part 4.L Sources
aud generation of radioactive aerosols in 1986 /' Ogoroduikov B.I., Pazukhm E M.
•- Chomobyl, 2005. - 32 p. - (Prepr. / National Academy of Sciences of Ukraine,
institute for safety problems of nuclear power plants; 05-2).
The sources of radioactive aerosol formation ware considered at critical phase
of ChMPP Unit 4 reader accident and during construction of object " Ukryttya". It is
shows; that concentrations, radionudide composition, size distribution, transfer and
transformation in environment depended on physical and chemical processes pro-
ceeding within reactor breakdown, man-caused activity and meteorological situation
nearCfaNPP.
4 figs., 6 tabs., 64 ids.
Утверждено к печати научно-техническим советом
Института проблем безопасности АЭС НАН Украины
© Б.И. Огородников, Э.М. Пазухин, 2005
1. Генерация аэрозолей в период острой фазы аварии
В ночь на 26 апреля 1986 г. на 4-м блоке ЧАЭС произошла сгибая крупная
из аварий, которые знала атомная энергетика. В результате взрыва была полно-
стью разрушена активней зона и верхняя часть здания реактора. Кыли уничто-
жены барьеры и системы безопасности, защищавшие окружающую среду от
радионуклидов, наработанных в облученном ядерном топливе.
В научной литературе содержится много версий развития аварии и раз-
рушения активной зоны [1]. Дискутируется количество ядерного топлива и
продуктов его деления, выброшенных за пределы энергоблока. Однако, как при
любом взрыве, немыми свидетелями остались разрушенные строительные кон-
струкции, фрагменты активной зоны реактора, мелкодиспергированное топливо
- «горячие» топливные частицы. Конденсационные микронные и субмикрон-
ные аэрозоли были разнесены по всему Северному полушарию.
О том, что выброшенные взрывом из шахты реактора тепловыделяющие
сборки (ТВС) и твэлы были сильно повреждены, свидетельствуют многочис-
ленные факты. Так, например, все обнаруженные на крыше 3-го блока техноло-
гические каналы, ТВС и твэлы (более 16,5 т) были разрушены, а большинство
оболочек твэлов оказались пустыми. Очевидно, что механическое или термиче-
ское разрушение оболочек привело к образованию топливной пыли. Общее ко-
личество топлива в виде мелкодисперсной пыли на верхних отметках 4-го бло-
ка по экспертным оценкам составляет около 30 т.
Наблюдение за радиоактивными аэрозолями чернобыльского генезиса как
и окрестностях ЧАЭС, гак к внутри разрушенного блока остается актуальным с
позиций обеспечения радиационной безопасности и понимания процессов,
происходящих в объекте «Укрытие», в том числе оценки состояния остатков
ядерного топлива и лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ).
В обзоре использованы публикации в научных журналах, трудах конфе-
ренций, препринтах, отчетах специалистов многих, организаций, а также собст-
венные результаты, полученные в 1986 г. на 4-м блоке ЧАЭС и вблизи него.
Стадии выброса радионуклидов
В официальном документе [2], представленном СССР в авгз'сте 1986 г. в
МАГАТЭ, динамика генерации аэрозолей охарактеризована следующим обра-
зом. «Выброс радионуклидов за пределы аварийного блока ЧАЭС представлял
собой растянутый во времени процесс, состоящий из нескольких стадий.
На первой произошел выброс диспергированного топлива из разрушенно-
го реактора. Состав радионуклидов примерно соответствовал облученному то-
пливу, но обогащен летучими нуклидами йода, теллура, цезия, благородных га-
зов.
На второй стадии с 26 апреля по 2 мая 1986 г. мощность выброса за пре-
делы аварийного блока уменьшалась из-за предпринимаемых мер по прекраще-
нию горения графита и фильтрации выброса. В этот период состав радионукли-
дов в выбросе был также близок к их составу в топливе. Мелкодиспергирован-
ное топливо выносилось потоком горячего воздуха и продуктами горения гра-
фита.
Третья стадия выброса характеризуется быстрым нарастанием мощности
выхода продуктов деления за пределы реакторного блока. В начальной части
этой стадии отмечается преимущественный вынос летучих компонент, в част-
ности йода, а затем к 6 мая 198(5 г. состав радионуклидов вновь приближается к
их составу в облученном топлиие.
Это обусловлено нагревом топлива в активной зоне до температур выше
1700 °С за счет остаточного тепловыделения. При этом в результате темпера-
турно-зависимой миграции продуктов деления и химических превращении ок-
сида урана.происходила утечка продуктов делении из топливной матрицы и их
вынос в аэрозольной форме.
Четвертая стадия (после 6 мая) характеризовалась быстрым уменьшением
выброса. Это явилось следствием принятых специальных мер, образованием
более тугоплавких соединений продуктов деления в результате их взаимодей-
ствия с введенными материалами, стабилизацией и последующим снижением
температуры топлива!.
В пробгж воздуха и выпадений продукты деления находились в форме от-
дельных радионуклидов (в основном, летучих) и в составе топливных частиц.
При: этом были выявлены частицы (ассоциаты) с повышенным содержанием
отдельных радионуклидов (Cs, Ru и др.), образовавшиеся в результате мигра-
ции продуктов деления в топливе, в материалах засыпки и конструкций, сорб-
ции на повер)сностях».
Сценарии взрыва реактора и генерации аэрозолей
Авторы работы [3], базируясь на сценарии развития аварии, изложенном
в [2], считают, что в реакторе произошло диспергирование перегревшегося
ядерного топлива на частицы от единиц до десятков микрон. Контакт этих час-
тиц с теплоносителем вызвал паровой взрыв [4], в результате которого разру-
шились технологические каналы, разгерметизировался реактор и часть диспер-
гированного топлива была выброшена в разрушенное здание 4-го энергоблока,
на промшгощадку ЧАЭС и в атмосферу. Последующий выброс формировался в
течение 9 сут в процессе горения графита, окисления поврежденного топлива и
выноса радиоактивных продуктов вследствие «печного эффекта», связанного с
воздушными потоками из нижних помещений здания [5].
В работе [6] рассмотрено образование взрывоопасных газов (водорода,
угарного газа) в первые 30 с после начала разгона реактора 4-го блока. Среди
источников - пароциркониевая реакция, реакция графита с водяным паром, ра-
диолиз воды с образованием водорода и кислорода. Из расчетов следует, что
примерно за 25 с образуется более 105 молей водорода и СО, т.е. свыше 2000 м3.
Это не только существенно повысит давление в аппарате, но и приведет к взры-
ву. При этом выделится 6-106 ккал, причем в виде короткого импульса длитель-
ностью в доли секунды. Основное количество взрывоопасных газоЕ; образуется
за счет двух первых реакций. Вклад радиолизного водорода невелик.
В публикации [7] приведены расчеты, показывающие, что причиной раз-
рушения центрального зала 4-го блока ЧАЭС во время аварии 26 апреля мог
быть взрыв воздушно-водородной смеси, которая возникла в результате паро-
циркониевой реакции. Если она протекала в течение 17 - 30 с, то для создания
минимальной взрывоопасной концентрации водорода в объеме центрального
зала достаточно циркония, соответственно содержащегося в 30 - 15 % активной
зоны. Если же реакция протекала во всей активной зоне, то время, необходимое
для образования взрывоопасного количества водорода, составляло при темпе-
ратуре выше 1100 °С не более 3 с. Вода и пар п. количестве, необходимом для
протекания пароциркониевой реакции, могли находиться в трубопроводах, со-
единяющих топливные каналы с барабан-сепаратором, и поступать в активную
зону за счет обратного хода в результате перепада давления при разрыве техно-
логических каналов во время начальной стадии аварии.
В публикации [8] проведен анализ состояния элементов контура много-
кратной принудительной циркуляции теплоносителя. Показано, что макси-
мальное давление, возникшее в активной зоне аварийного реактора, не превы-
шало 20 - 30 МПа. Квазистатичность импульса давления в активной зоне под-
тверждается равномерностью опускания схемы "ОР" (опора реактора) и пла-
стичным смятием схемы "С" (опорной крестовины реактора). Высказано мне-
ние, что детонация водорода произошла не только в помещении центрального
зала, но и в обоих боксах барабан-сепараторов, что значительно увеличило
масштаб разрушения здания 4-го блока. После детонации водорода, усилившей
фрагментацию, и частичного перемешивания остатков активной зоны разру-
шенные ТВС вместе с остатками графитовых блоков и циркониевыми каналами
образовали 1$ шахте реактора навал, очень похожий на засыпку доменной печи
со всеми элементами и механизмами функционирования. Плавление компонен-
тов в активной зоне происходило аналогично с режимом продувки домны.
К интересным выводам пришли авторы работы [9] в результате изучения
топливных "горячих" частиц крупнее 10 мкм, сохранивших признаки строения
диоксида урана, а также других радиоактивных твердофазных выпадений, об-
разовавшихся в результате аварии. В исследованиях были использованы не
только методы электронной микроскопии и рентгенострукгурного анализа для
определения морфологических и физико-химических характеристик выбро-
шенного в окружающую среду диспергированного ядерного топлива, но и
сходства, и различия частиц, собранных в различных направлениях от 4-го бло-
ка. Это позволило дополнить версию аварии на 4-м блоке следующим.
При разгоне реактора в отсутствие регулирующих стержней и снижении
расхода воды в технологических каналах [2] произошел переход пузырькового
кипения к пленочному, что обусловило быстрый перегрев твэлоп в условиях
кризиса теплоотдачи. Интенсивное вскипание теплоносителя увеличило давле-
ние в аварийных каналах, которое не успевало эффективно компенсироваться
отводом пара системой защиты от превышения давления в основном контуре
теплоносителя. Резкое повышение давления в каналах привело к блокированию
поступления в них воды, что обусловило еще большее увеличение реактивно-
сти.
Нарастание мощности при кризисе теплоотдачи обусловило плавление
оболочки и самих топливных стержней твэлов. Это привело к некоторому про-
странственному уплотнению топлива и выходу из него легколетучих продуктов
деления, что ухудшило ситуацию из-за уменьшения ксенонового отравления в
аварийной зоне реактора. Можно предположить, что в течение первых секунд
толстостенные канальные трубы, отдавая тепло графитовой кладке;, сохраняли
свои прочностные параметры. Затем по мере разогрева и увеличения пластич-
ности материала произошло их разрушение под действием внутреннего давле-
ния. Падение давления и возобновление поступления воды вызвало быстрое
охлаждение расплава, что резко уменьшило влияние эффекта Допплера и вы-
звпо самоподдерживающуюся цепную реакцию (СЦР) со взрывными парамет-
рами в локальной области реактора, дальнейшее развитие которой было оста-
новлено разрушением активной зоны.
Оставшаяся после взрыва в шахте реактора часть активной зоны имела
высокую температуру вследствие продолжающейся цепной реакции: и начавше-
гося горения графита. Вследствие этого легколетучие радионуклиды, выходя-
щие в атомарном виде из топлива разрушенных твэлов, конденсировались на
пылевых и аэрозольных частицах и выносились разогретыми потоками воздуха
на большую высоту и расстояния. В это же время под воздействием высоких
температур UO2 окислялся на воздухе до U3O8, что вызывало быстрое (2 - 3 ч)
разрушение компактных зерен топлива до частиц субмикронных размеров.
Установлено, что в пробах почвы на западном следе, образовавшемся
вследствие выпадения продуктов первого взрыва, топливные "горячие" части-
цы с признаками окисления UOj встречаются крайне редко. Формирование се-
верного следа выпадений началось 27 апреля. В отличие от западного, его за-
грязнение состоит из частиц окисленного топлива высокой дисперсности.
В работе [10] разрушение активной зоны реактора и здания 4-го энерго-
блока рассматривается как серия взрывов различной природы, в том числе и
ядерной. «Разрыв центральных несущих стержней приводит к опусканию ниж-
них, и части верхних кассет ТВС в нижний отражатель нейтронов, - пишет ав-
тор. Из оставшихся в верхней части активной зоны твэлов таблетки диоксида
урана высыпаются в освободившееся пространство труб каналов. Введение в
активную зону реактора дополнительного количества ядерного топлива создало
условия для развития ядерной цепной реакции на быстрых нейтронах в локаль-
ной зоне реактора». Таким образом, автор работы [10] считает, что цепная ре-
акция развивалась на 2ii\J, который может делиться только на быстрых нейтро-
нах. К сожалению, для подтверждения этой версии развития аварии не приве-
дены Какие-либо доводы, в частности радионуклидный состав аэрозольных
продуктов деления, который коренным образом должен отличаться от того, что
было накоплено в ядерном топливе взорвавшегося реактора.
Касаясь темы образования и поведения аэрозолей, автор работы [10] со-
общает: «Вылет схемы "Е" сопровождался пламенем светло-фиолетового цвета
полукилометровой высоты и огромным облаком графитового пепла, который,
по свидетельству очевидцев, осаждаясь покрыл площадь размером 0,5 км%.
Интересно., кто же были эти свидетели, которые наблюдали облако, определи-
ли, что оно графитовое, а затем измерили площадь выпадения частиц? А уж
чтобы видеть вылет схемы "Е" нужно было в момент взрыва находиться над
зданием 4-го энергоблока.
Далее в публикации [10] развитие аварии детализируется так: «На осно-
вании анализа публикаций и результатов моделирования мы установили, что
схема "Е" в результате своих перемещений вытащила из % неповрежденных
технологических каналов топливо в центральный зал, где происходили взрывы,
вызванные превращением паров графита в твердое состояние с последующим
его окислением и образованием СО и СО?- Во время этих взрывов были рас-
плавлены оболочки твэлов, и произошло образование топливной пыли. Таким
образом, основная часть ядерного топлива попала наверх, в разрушенный цен-
тральный зал реактора, и под сооруженную при строительстве объекта «Укры-
тие» каскадную стену. Эти взрывы разрушили стены центрального зала и стены
помещений барабан-сепараторов».
По мнению автора работы [10] ядерная версия была актуальна не только
на первой стадии развития аварии. В работе [11] он пишет: «Результаты показа-
ли, что остаточного тепловыделения топлива для проплавления нижней метал-
лической плиты схемы ОР было бы недостаточно. Во время второй стадии ава-
рии, по нашему мнению, в подреакторном помещении происходили самопод-
держивающиеся цепные реакции, что подтверждают мощные залповые выбро-
сы радионуклидов в апреле-мае 1986 г., а выбросы, происходившие после 5
мая, указывают на наличие ТСМ с большой концентрацией топлива в юго-
западной четверти схемы ОР (отметка +13 м)». Удивительно, что это было на-
писано в 2001 г., т.е. спустя 7 лет после опубликования [12] подробных сведе-
ний об образовании, физико-химических свойствах и топографии ЛТСМ.
Уже тогда было показано, что спустя 70 - 80 ч после аварии лавовые по-
токи начали застывать и прекратили свое движение. Тем самым образование
критических масс урана для протекания СЦР стало невозможным. Не могла по-
влиять в то время на величину критической массы и вода (как замедлитель ней-
тронов), поскольку температуры на поверхности ЛТСМ, а тем более внутри,
превышал*! сотни градусов.
Ядерная версия развития аварии рассматривается также в публикациях
[13; 14]. Однако с авторами этих работ не согласны специалисты МНТЦ «Ук-
рытие» HAD! Украины, изложившие свои доводы в статье [15]. Заочная дискус-
сия была продолжена в публикации [16], где в пользу ядерной версии развития
аварии приведены данные исследований радионуклидного состава аэрозолей.
Авторы [16] пишут: «Распределение значений 134Cs/'37Cs = v, реализован-
ных в различных объектах окружающей среды после аварии на ЧАЭС, сильно
отличается от распределения числа топливных каналов с соответствующими
значениями v в активной зоне реактора перед аварией. Во всех гипах проб,
p
отобранных в Белоруссии, Украине, Европе и Японии, зафиксированы "ано-
мальные" (с точки зрения неядерной природы развития аварии) значения v. При
этом 57 изних(=; 1,4 %от4121) превышаюту= 1,0, а 175 значений (~ 4,2 %)-v
= 0,7. В ряде топливных частиц и в пробах достоверно зарегистрированы v >
6,0, что во много раз превышает оценку максимально возможного значения v.
p
Можно сделать вывод, что реализация зарегистрированных в объектах
окружающей среды "аномальных" значений v обусловлена большим повыше-
нием мощности в части активной зоны реактора.
В пользу ядерной природы развития аварии на ЧАЭС свидетельствует
также ряд других факторов.
1. В различных объектах окружающей среды (воздух, выпадения, ЛТСМ)
зафиксированы значения отношения '^Се/106!^, изменяющиеся в 2800 раз, в то
время как ж изменения в активной зоне перед аварией не превышали 1,3 раза.
Периоды полураспада этой пары изотопов составляют Ti/2 = 284,3 сут для
И4Се и Тш -•= 368,2 сут 106Ru. Оба элемента относятся к разряду тугоплавких
(Тип, = 3340 °С для ' Се и 4050 °С для 106Ru). При этом в отличие от церия, не
имеющего соединений, обладающих малыми значениями температуры плавле-
ния и кипения, рутений может образовывать соединение R11O4 с Т = 25,4 °С.
т
В силу относительно низкой температуры разложения соединения RuO.»
ни один физический процесс, гипотетически протекавший в разрушенном реак-
торе после аварии, не мог привести к образованию заметных количеств указан-
ного соединения и, следовательно, к существенной дифференциации значений
отношений mCe/I06Ru в объектах окружающей среды. Необходимые условия
для этого могли реаиизоваться только в процессе ядерного развития аварии на
ЧАЭС.
2. В пробах воздуха, отобранных в Финляндии [17] и Польша [18] зафик-
сированы приведенные к 01 ч 30 мин 26 апреля 1986 г. повышенные значения
отношения |331/!311, варьирующие от 1,6 до 163 (реакторное значение данного
отношения равно 1,5). Повышенные значения этого соотношения встречаются
преимущественно в первых (после аварии) пробах воздуха и после 1 мая 1986 г.
Последнее обстоятельство свидетельствует о наибольшем поступлении свежих
продуктов деления на большие высоты. Этот фактор обеспечил относительно
малое поступление дополнительно наработанных короткоживущих изотопов
йода в приземные слоя атмосферы в результате их распада за время пребыва-
ния в более иысоко расположенных слоях. Поступление основной части допол-
нительно наработанных короткоживущих изотопов йода на большие высоты 26
апреля 1986 г. многократно уменьшило гипотетически возможное их радиаци-
онное воздействие на население и персонал ЧАЭС.
В заключение следует подчеркнуть, что относительно медленный процесс
ядерного развития аварии на ЧАЭС ни в коем случае нельзя отождествлять со
взрывом ядерной бомбы, где специально созданы условия для развития сверх-
высоких значений температуры и давления за время менее 10 мкс».
Один го авторов публикации [16] в двух статьях [19, 20] обращает внима-
ние на то, что сценарий развития аварии на 4-м энергоблоке затрагивает не
только технические проблемы. В [19] отмечено, что при развитии аварии с
большим мошностным разгоном, по крайней мере, в локальной области актив-'
ной зоны, возможна значительная наработка свежих продуктов делений и их
выброс в период разрушения реактора в воздушное пространство., в том числе в
стратосферу, и дальнейшее распространение на различных высотах в соответ-
ствии с направлением ветра. В этом случае роль короткоживущих изотопов йо-
да (ш"ь [) в дозе облучения щитовидной железы может в несколько раз пре-
взойти роль инкорпорированного 311, а количество заболевших раком щитовид-
ной железы на единицу средней дозы в Белоруссии и Украине находит свое ло-
гическое объяснение.
Основное поступление радиоактивных веществ в атмосферу на различ-
ные высоты было реализовано непосредственно после взрыва активной зоны
чернобыльского реактора, что и обусловило их последующие пролонгирован-
ное выпадение практически по всему Северному полушарию.
Диспергирование ядерного топлива при высоких температурах
При взрыве 4-го блока ЧАЭС за счет резкого энерговыдел<:ния в твэлах,
обусловленного ростом нейтронного потока, СЕМОЙ ударной волной и темпера-
турных градиентов, происходило диспергирование ядерного топлива [21]. Вы-
сокая температура активной зоны реактора, установившаяся в результате оста-
точного тепловыделения и горения графита, привела к окислению диоксида
урана, дополнительному диспергированию [22, 23] и выносу из зоны топлив-
ных "горячих" частиц (ТГЧ), а также к утечке ряда летучих радионуклидов: йо-
да, теллура, цезия и т.д. (так называемая парогазовая или струйная компонента
выброса). Они конденсировалась на инертных носителях - частицах сажи, пы-
ли, конструкционных материалах и т.п.
Для понимания процессов, происходивших в аварийном блоке, и оценки
дисперсного состава выброшенных во время аварии ТГЧ были проведены
эксперименты по моделированию их образования [24]. Для этого и разных сре-
дах при температурах 673 - 1173 К и в течение разного времени (до 21 ч) отжи-
гали образцы реального неразрушенного ядерного топлива 4-го энергоблока из
помещения 305/2. Образцы массой 0,05 - 0,5 г получены из одного куска топ-
ливной таблетки твэла.
Их помещали в кварцевом тигле в герметичную камеру, через которую с
помощью перистальтического насоса прокачивали атмосферный воздух. Каме-
ра находилась в муфельной печи, что позволяло поддерживать необходимую
температуру в течение отжига. Время достижения заданной температуры со-
ставляло около 30 мин. После выхода из камеры воздух поступал в охлаждае-
мую ловушку для отбора летучих продуктов деления.
При отжиге на воздухе в течение 3 ч даже при 673 К образец разрушается
на мелкие частицы, соизмеримые с размером зерен диоксида урана в топливе.
Дисперсный состав образующихся после отжига частиц определяли методом
седиментации в воде с помощью измерения в динамике их. суммарной активно-
сти детектором со щелевым коллиматором. Из рис. 1 видно, что н целом сред-
ний размер частиц (медианный радиус) уменьшался с увеличением времени
отжига.
В соответствии с публикацией [24], по-видимому, существует два этапа
разрушения топлива при отжиге. На первом разрушение идет по границе зерен,
и размер образующихся частиц близок к размеру зерна (~ 5,7 мкм). Это, види-
мо, связано с достаточно легким проникновением кислорода по межзеренным
порам и окислением диоксида урана. Второй этап разрушения, видимо, связан с
диффузией кислорода внутрь зерна, разрушением его поверхности и образова-
нием частиц с радиусом около 2,8 мкм. Матрица этих частиц представлена
высшими оксидами урана, в связи с чем эти частицы в почве достаточно быст-
ро растворяются. Частицы такого вида, очевидно, присутствовали в выбросе
ЧАЭС, но через несколько месяцев разрушились в почве.
,' О •
О 3 S 9 12 15 О 3 в 9 11 1а
Рис. 1. Нормированное распределение радиусов частиц, образующихся после отжига
на воздухе образца чернобыльского ядерного топлива при температуре 673 К.
Время, ч: а- 3, б-7; в -13; г -21.
